本文介绍了温州大学王佩剑、张礼杰，澳门科技大学王穗东等在Advanced Functional Materials期刊上发表的论文，该工作开发了一种具有稳健可重复性和大规模均匀性的二维TMD梯度合金通用合成策略。该策略应用于光电突触器件，实现了高性能的光电突触功能，包括成对脉冲促进（PPF）、短期可塑性（STP）和长期可塑性（LTP）行为，并应用于类脑学习过程的模拟和手写数字识别的神经形态视觉。
随着人工智能的发展，传统的计算架构已无法满足对海量计算和超低功耗的需求。受生物脑启发，研究人员提出将信号感知、计算和存储集成到单个单元的光电突触器件。二维过渡金属二硫族化合物（TMDs）因其优秀的光物质相互作用和本征电荷陷阱态，成为制作光电突触器件的理想材料。然而，实现大面积、均匀且高度可重复的二维TMD梯度合金合成仍面临挑战。
该论文开发了一种“面对面”通用合成策略，实现了至少8种二维梯度合金基材料的可控合成，包括单层Mo 1-x W x S 2 和Mo 1-x W x Se 2 梯度合金等。基于Mo 1-x W x S 2 （x = 0→1）梯度合金的光电突触展示了多样且高性能的突触功能，如PPF指数达到161%、短期和长期可塑性、类脑学习行为等。构建的神经形态视觉人工神经网络具有高手写数字识别准确率。
该研究提高了二维TMD合金合成的可控性和多样性，填补了二维TMD梯度合金应用方面的空白。该工作为新型二维合金合成平台和面向光电神经形态硬件的优秀材料选择提供了重要平台。
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【文献背景】
在人工智能新兴时代，传统的冯·诺依曼计算架构中存储和计算单元在物理上的分离已无法满足对海量计算和超低功耗的日益增长需求。受人脑智能信息处理和人类视觉感知高效获取信息的启发，研究人员提出了将信号感知、计算和存储集成到单个单元的光电突触器件。在这种光电突触中，光通常作为突触前膜的输入信号、突触的调节器或突触后膜的输出信号。
二维过渡金属二硫族化合物（TMDs）因其强光物质相互作用、可通过层数调节的带隙以及与平面加工技术的兼容性，成为制作光电突触的理想材料。目前，基于TMD的光电突触主要局限于单一成分的TMDs或其垂直异质结构，其性能仍有很大的提升空间。通过调节硫族化物或过渡金属元素在成分中的比例，合金化可以有效调节过渡金属硫族化合物的带隙。此外，通过在同一晶体内连续改变硫族化物或过渡金属元素的比例，可以构建一个有趣的梯度结构——二维TMD梯度合金。与具有清晰界面的二维异质结相比，单层梯度合金具有跨度宽的光敏梯度能带区域。此外，合金区域可以具有本征电荷陷阱态，无需离子轰击、气体吸附等外部生成手段，即可产生对实现突触功能至关重要的光电流记忆效应。另外，TMD梯度合金在二维平面上拥有梯度能带，有利于光生载流子的分离，可以延长光载流子寿命，从而更好被陷阱态俘获。而且，与其他利用界面效应实现突触行为的材料相比，单层梯度合金避免了转移/堆叠或沉积的过程。因此，二维梯度合金是光电突触器件的优秀候选材料。
然而，实现大面积、均匀且高度可重复的二维TMD梯度合金合成仍面临挑战：首先，传统的粉末前驱体生长因粉末重量、位置和混合状态的差异而存在次间差异问题；其次，二维TMD梯度合金的制备需要以稳定有序的方式供应前驱体，这难以通过简单混合前驱体粉末来稳定实现。此外，梯度合金的物理性质与其神经形态器件性能之间的构效关系还需要进一步阐明。
【成果介绍】
鉴于此，温州大学王佩剑、张礼杰，澳门科技大学王穗东在Advanced Functional Materials期刊上发表了题为“General Synthesis Strategy of 2D Transition Metal Dichalcogenide Gradient Alloys for High-Performance Optoelectronic Synapses”的论文。该工作开发了一种具有稳健可重复性和大规模均匀性的二维TMD梯度合金通用合成策略。通过控制前驱体的厚度和空间布局，成功合成了一系列二维合金材料：单层Mo1-xWxS2和Mo1-xWxSe2梯度合金，Mo1-xWxS2梯度合金/WS2和Mo1-xWxSe2梯度合金/WSe2垂直异质结构（部分或完全覆盖）。基于梯度合金的可控合成，可将二维TMD梯度合金应用于光电突触器件。这种实现在成对脉冲促进（PPF）、短期可塑性（STP）和长期可塑性（LTP）行为方面实现了高性能。此外，本工作进一步将这些器件应用于类脑学习过程的模拟和手写数字识别的神经形态视觉。本文提出的合成策略为制备高质量二维TMD梯度合金提供了一种简单可靠的通用方法，填补了二维TMD梯度合金应用方面的空白，这些合金在开发具有集成感知、计算和存储功能的二维神经形态系统方面具有巨大潜力。
【图文导读】
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图 1. 通过“面对面”策略合成二维TMDs梯度合金。a) 气流在实际空间参数下通过“面对面”生长构型的空气速度分布有限元模拟。b) 有限元模拟获得的生长基底表面上方气流速度分布。c) “面对面”生长构型示意图。
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图 2. 从Case I到Case V（在图2f中标记）对应不同MoO3阵列/WO3薄膜厚度比的二维晶体形貌。a) Case I的晶体光学显微镜图像：Mo1-xWxS2（x = a→1，即从三角形中心到边缘x从a到1变化，0），使用MoO3微柱阵列/WO3薄膜厚度比为15 nm/25 nm获得。b) Case II的晶体光学显微镜图像：Mo1-xWxS2（x = 0→1，即从三角形中心到边缘x从0到1变化），使用MoO3阵列/WO3薄膜厚度比为30 nm/25 nm获得。c) Case III的晶体光学显微镜图像：Mo1-xWxS2（x = 0→b，即从三角形中心到边缘x从0到变化b，0），使用MoO3阵列/WO3薄膜厚度比为50 nm/25 nm获得。d) Case IV的晶体光学显微镜图像：双层合金（第一层梯度合金/第二层WS2部分覆盖垂直异质结构），使用MoO3阵列/WO3薄膜厚度比为30 nm/35 nm获得。e) Case V的晶体光学显微镜图像：双层合金（第一层梯度合金/第二层WS2完全覆盖垂直异质结构），使用MoO3阵列/WO3薄膜厚度比为50 nm/40 nm获得。f)以及与不同MoO3阵列/WO3薄膜厚度比的对应关系，插图显示Case I到V的晶体形貌和成分示意图。![]()
图 3. 单层Mo1-xWxS2（x = 0→1，即从三角形中心到边缘范围从0到1）梯度合金的表征。a) Mo1-xWxS2（x = 0→1）的AFM表征。b) Mo1-xWxS2（x = 0→1）的KPFM表征。c) 对应图3b中白色虚线的KPFM曲线。d) Mo1-xWxS2中心线的拉曼线扫描（对应图3b中从点1到点7的蓝色虚线，右侧数字表示位置）。e) Mo1-xWxS2（x = 0→1）中心线的PL线扫描（对应图3b中的蓝色虚线）。f) Mo1-xWxS2（x = 0→1）中E12g (MoS2)/E12g (WS2)积分强度比的映射。g) Mo1-xWxS2（x = 0→1）中PL峰位置映射。h) W成分、S成分和Mo成分的XPS。i) MoS2、WS2和Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金的时间分辨光致发光光谱。
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图 4. 单层Mo1-xWxS2梯度合金的表征。a) 单层Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金的低倍TEM图像。从图4a单层Mo1-xWxS2梯度合金三角形中心到边缘的HAADF-STEM图像：b) MoS2（x = 0）；c) Mo0.61W0.39S2（x = 0.39）；d) Mo0.56W0.46S2（x = 0.46）；e) Mo0.35W0.65S2（x = 0.65）；f) Mo0.2W0.8S2（x = 0.80）；g) Mo0.11W0.89S2（x = 0.89）；h) WS2（x = 1）。i) 沿图4b中白色虚线框的强度线扫描。j) 沿图4c中白色虚线框的强度线扫描。k) 沿图4e中白色虚线框的强度曲线。l) 沿图4h中白色虚线框的强度线扫描。
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图 5. 单层Mo1-xWxS2梯度合金光电突触器件特性。a) 单层Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金光电突触器件结构示意图 b) Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金的能带图。c) 在不同光功率照射下Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金光电突触的回滞窗口变化。d) Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金光电突触的成对脉冲促进（PPF）。e) Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金光电突触在相同时间间隔1s下的PPF值与已报道值的比较。f) 在相同照射时间（0.2 s）和不同脉冲频率下，从短期可塑性（STP）到长期可塑性（LTP）的转变。g) 梯度合金器件光电流的“学习”-“遗忘”-“回忆”行为，用于模拟类脑学习过程。
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图 6. 基于单层Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金光电突触组成的人工神经网络进行图像识别的神经形态视觉模拟。a) 光脉冲增强和电脉冲抑制下的电导变化。b) 人工神经网络模拟过程示意图，包括784个节点的输入层、256个节点的隐藏层和10个节点的输出层。c) 训练准确率与训练轮数的关系。d) 测试准确率与测试轮数的关系。e) 不同手写数字的识别混淆矩阵。对角线值为准确识别概率，非对角线值为不准确识别概率。
【总结展望】
总之，本文开发了一种“面对面”通用合成策略，实现了至少8种二维梯度合金基材料的可控合成。利用这种独特的方式，实现了各种二维TMD合金的大规模均匀合成，具有很强的稳健性，包括但不限于单层Mo1-xWxS2和Mo1-xWxSe2梯度合金、Mo1-xWxS2梯度合金/WS2垂直异质结构、Mo1-xWxSe2梯度合金/WSe2垂直异质结构等。作为代表性示例，二维Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金拥有梯度能带排列和合金区域适度的硫空位缺陷态。梯度合金独特的电子结构与充足的空位态使其适合实现光电突触器件。基于Mo1-xWxS2（x = 0→1）梯度合金的光电突触展示了多样且高性能的突触功能，如在时间间隔1 s时出色的161%的PPF指数、短期和长期可塑性、类脑学习行为，以其构建的神经形态视觉人工神经网络具有95.6%高手写数字识别准确率。这项工作提高了二维TMD合金合成的可控性和多样性，填补了二维TMD梯度合金应用方面的空白，对提供新型二维合金合成平台和面向光电神经形态硬件的优秀材料选择具有重要意义。
【文献信息】
B. Pan, L. Zhang, S. Lan, Y. Hong, J. Liang, L. Deng, T. Taniguchi, K. Watanabe, X. Gao, J.-L. Xu, Y.-N. Zhong, J. Miao, Y. Ye, L.-J. Li, S. Wang, W. Hu, S.-D. Wang, P. Wang, General Synthesis Strategy of 2D Transition Metal Dichalcogenide Gradient Alloys for High-Performance Optoelectronic Synapses. Adv. Funct. Mater. 2025, 2421337.文献链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202421337上海昂维科技有限公司现提供二维材料单晶和薄膜等耗材，器件和光刻掩膜版定制等微纳加工服务，以及各种测试分析，欢迎各位老师和同学咨询，竭诚做好每一份服务。
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