第一作者:魏婷 助理研究员
通讯单位:中国地质大学(武汉),中国科学院西北生态环境资源研究院https://doi.org/10.1016/j.earscirev.2024.104943
• 空间尺度上,气溶胶δ56Fe比值从冰川到海洋再到人类影响的城市地区呈现明显的降低趋势。
• 时间尺度上,气溶胶δ56Fe在非沙尘期明显低于沙尘期,且伴随着较大的同位素变率。
• 与全样和 PM>2.5气溶胶颗粒相比,PM2.5中明显富集轻Fe同位素。
• 燃煤是半球尺度下气溶胶Fe的主导人为来源。
铁(Fe)深刻地影响着全球气候和生物地球化学循环。气溶胶作为生物活性Fe的重要供给者,其来源包括自然来源和人为燃烧源。鉴于这两种来源气溶胶Fe的溶解度及其生物可利用性的显著差异,追踪和量化气溶胶Fe来源对评估Fe对全球气候和生物地球化学循环的影响至关重要。然而,目前关于全球气溶胶Fe的精细化来源解析研究较为缺乏。
基于此,中国地质大学(武汉)地理与信息工程学院董志文教授科研团队,联合中国科学院西北生态环境资源研究院冰冻圈与全球变化研究室、西北大学等多家单位,基于搜集的全球气溶胶Fe同位素数据集(δ56Fe;n=195)(图1),查明了全球尺度下气溶胶δ56Fe的时空分布特征及其在不同粒级间的分配模式,并结合MixSIAR同位素端元混合模型量化了沙尘期和非沙尘期多粒级气溶胶中Fe的来源贡献占比。图1 全球不同大气环境中气溶胶铁研究区位置图
图2 气溶胶铁同位素的时空分布特征
基于对气溶胶δ56Fe数据集的再分析表明气溶胶Fe同位素组成呈显著的时空变化(Figure 2)。空间尺度上,气溶胶δ56Fe沿着高海拔冰川区—海洋—人为影响的城市区呈显著的降低趋势,并向负值转变;时间尺度上,气溶胶δ56Fe在非沙尘期明显低于沙尘期,且伴随着较大的同位素变率。气溶胶Fe同位素在时空尺度上的这种变化趋势与人为活动的影响密切相关。 图3 气溶胶铁同位素在不同粒级颗粒间的分配模式
为了查明气溶胶Fe同位素组成在不同粒级颗粒间的分配模式,我们将搜集的同位素数据归类为三个粒级组分,分别是全样、粒径大于2.5 µm(PM>2.5)和粒径小于2.5 µm(PM2.5)气溶胶。结果表明,δ56Fe比值在不同粒级气溶胶颗粒中呈不同的分配特征,即相比于全样和PM>2.5的气溶胶,PM2.5中明显富集轻Fe同位素,指示了人为高温燃烧排放对细颗粒Fe的显著影响。 图4 全球尺度下不同时期多粒级组分中Fe的来源占比
MixSIAR同位素模型和Fe同位素示踪剂的结合是高精度解析和量化气溶胶Fe来源的重要手段。然而,已有研究由于忽略了具有重Fe同位素特征的燃煤端元,从而导致了气溶胶Fe来源解析存在很大的不确定性。因此,本综述基于Fe同位素数据及其差异性将气溶胶Fe端元及其δ56Fe值重新分类为自然粉尘源(δ56Fe=0.09±0.03‰)、燃煤(δ56Fe=0.46±0.16‰)和金属冶炼+汽车尾气(δ56Fe=-2.9±1.3‰)。结合MixSIAR模型评估结果表明燃煤是半球尺度下气溶胶Fe的主导人为来源。魏婷,助理研究员,中国科学院西北生态环境资源研究院, 研究方向为冰冻圈环境。主持国家自然科学基金青年基金项目、博士后科学基金面上等项目5项,以第一/通讯作者发表SCI论文12篇,主要发表在ESR、EST、JGR-Atmosphere、GPC、EP等期刊。入选中科院西北研究院第二期“西部突出贡献人才”计划,获2020年度中科院院长优秀奖、2019年度博士研究生国家奖学金和2019年度卢嘉锡优秀研究生奖等。
董志文,教授,博士生导师。中国地质大学(武汉)地理与信息工程学院,国家优秀青年科学基金获得者,研究方向为冰冻圈环境地球化学和地表过程。主持国家自然科学基金项目、中科院项目、以及甘肃省重点基金等项目10多项,发表第一/通讯作者SCI论文50多篇,主要发表在ESR,EST,GRL,JGR,JHM等期刊。获甘肃省自然科学奖一等奖(2023)和甘肃省自然科学三等奖(2020),2014年度“中科院优秀博士学位论文奖”,入选中国地质大学地大学者“学科骨干”、甘肃省领军人才、以及中科院特聘研究员骨干岗位等。
通讯邮箱:dongzhiwen@lzb.ac.cn