利用Ti掺杂的方法揭示笼目超导体CsV₃Sb₅中奇异电子态的轨道起源 | 进展

中科院物理所 · 物理 · 3 天前

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在量子材料中，轨道作为一种关键的自由度，对低能物理现象和独特性质的形成具有重要影响。原子中不同轨道的贡献往往会引发对称性破缺，从而产生诸如强关联材料中的轨道依赖能带重整化、轨道依赖对称性破缺态、轨道选择性莫特转变以及轨道选择性超导配对等现象。例如，笼目超导体AV₃Sb₅（A=K、Rb、Cs）体系是一种多带超导体，展现出一系列丰富而奇异的物性特征，包括Z₂拓扑、对称性破缺的电荷密度波、时间反演对称性破缺电子态、电子向列序、超导配对密度波以及两种不同的超导相。揭示笼目超导体中这些奇异电子态的轨道起源对于深入理解其物理机制具有重要意义，但由于费米面上复杂的多轨道成分，相关研究充满挑战。

近几年，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心的高鸿钧院士带领的研究团队对新型笼目超导体的创制（Sci. Bull. 67, 2176 (2022), Nature Commun. 15, 9626 (2024)）及其新奇物性调控（Nature 599, 222 (2021), Nature 618 910 (2023), Nature Commun. 15, 6109 (2024)）开展了系统深入的探索研究。

最近，该团队的博士生黄子豪（已毕业）和陈辉副研究员等采用钛元素（Ti）掺杂调控方法，研究CsV₃Sb₅体系中各奇异量子态的轨道起源。他们利用极低温-强磁场扫描隧道显微镜/谱对CsV₃Sb₅及其Ti掺杂样品中的轨道分辨的准粒子干涉（QPI）开展实验研究，与以色列魏尔兹曼研究所谭恒心博士、Binghai Yan教授和美国波士顿学院Ziqiang Wang教授等进行了相关理论合作。他们发现：

1.CsV₃Sb₅体系中存在多种电荷序，其谱学特征包括电荷序能隙、赝能隙以及“V”型超导能隙。Ti掺杂后，母体中长程电荷序和向列序受到明显抑制，表现为短程条纹状电荷调制，同时赝能隙明显减弱，“V”型超导能隙转变为“U”型能隙。

2. 母体CsV₃Sb₅的QPI图案主要由V原子d轨道中面内、面外电子以及Sb原子pz轨道电子构成。其中，V原子d轨道的面内与面外电子构成了对称性破缺的相干准粒子图案，而Sb原子p_z轨道电子被抑制，形成了赝能隙；在超导态下，V原子d轨道电子主导超导能隙内的QPI特征，即主要贡献了超导能隙内未配对的剩余电子态，而Sb原子p_z轨道电子主要贡献了“V”型超导态的形成。

3. CsV_2.85Ti_0.15Sb₅的QPI图案主要由V原子d面内轨道电子和Sb原子p_z轨道电子构成，这些电子态均完全被超导能隙抑制，表明它们主要参与了“U”型超导态的形成。

4. 通过对不同Ti掺杂浓度下的QPI研究，给出了Ti掺杂体系中各奇异电子序的轨道电子相图。

图：Ti掺杂CsV₃Sb₅的电子态密度、轨道分辨QPI和奇异电子态的轨道电子相图。

该工作首次在实验上系统研究了CsV₃Sb₅体系中奇异电子态的轨道起源，明确了多轨道物理在该体系中的重要作用，为理解奇异电子态的物理机制提供了新的启示。相关成果以“Revealing the Orbital Origins of Exotic Electronic States with Ti Substitution in Kagome Superconductor CsV₃Sb₅”为题，发表于Physical Review Letters 134, 056001 (2025)。该工作得到了国家自然科学基金、科技部以及中国科学院的资助。

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